面对日益严峻的CO2减排压力及较高的环境要求,发展高效CO2转化和利用技术,使CO2资源化,对实现我国可持续发展战略有着重要的意义。利用工业副产H2,催化CO2加氢生成低碳烯烃,是CO2资源化利用的可行性工艺路线之一。目前CO2直接催化加氢铁基催化剂存在活性较低、结构稳定性差、易结焦等限制,成为CO2加氢制烯烃产业化的重要挑战。惰性载体可有效提高催化剂的结构强度和活性相的分散度,调节反应物分子的吸附性质等。因此,本文系统地合成了一系列负载型Fe催化剂,利用XRD、Raman、in-situ IR等表征,探讨了载体材料性质对铁基催化剂表界面结构及CO2加氢直接合成烯烃的影响特性。研究发现,载体可诱导铁基催化剂在CO2加氢反应过程中形成的铁物种,同时影响铁基催化剂表面碳物种的有序度,调变对CO2吸附及活化能力;结果表明ZrO2负载的Fe催化剂展现出佳的CO2加氢合成烯烃催化性能,在温度320℃和反应压力2.0 MPa时,CO2转化率>30%,C2~C7烃类产物中烯烃选择性高达85%,烯烷比为8.2,且拥有低的CO选择性。
载体对铁物种演化的影响及由此调节CO2加氢制烯烃的示意图